電化學(xué)技術(shù)和膜材料結(jié)合的手段可在源頭上控制膜污染
針對上述問題，采取電化學(xué)技術(shù)和膜材料結(jié)合的手段可在源頭上控制膜污染：電化學(xué)排斥作用可排斥帶有相同電荷的污染物質(zhì)，使其遠離材料；電化學(xué)氧化技術(shù)可直接氧化去除粘附在膜材料上的污染物質(zhì)。電膜耦合技術(shù)的核心膜資料也對處理系統(tǒng)的性能起著至關(guān)重要的影響。碳納米管中空纖維膜(carbonnanotubhollowfibermembranes,CNTs-HFM,電化學(xué)性能優(yōu)異， 上海純水設(shè)備中空結(jié)構(gòu)對空間利用率較高，與此同時，碳納米管的管狀構(gòu)型在形成膜材料的時候可交聯(lián)纏繞形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，極大的提高了膜材料的通量和對污染物質(zhì)的截留效果。而用碳資料作為膜材料彌補了金屬資料在電化學(xué)條件下會釋放金屬離子的缺陷和導(dǎo)電聚合資料的通量低的問題。如圖1所示為以碳納米管形成的碳納米管中空纖維膜的外表及截面形貌，觀察可知，該膜資料具備上述交織纏繞的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，且形成的膜資料資料分布均一，未發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)塌陷。前期的工作中[1-3]大連理工大學(xué)喬森教授課題組分別驗證了碳納米管中空纖維膜在電化學(xué)排斥和電化學(xué)氧化作用的強化下，對處置過程中膜污染的緩解和出水增強的實際效果以及機理，并以此為基礎(chǔ)，第一次采取以電化學(xué)強化的碳納米管中空纖維膜作為基本的分離單元分別構(gòu)建了電膜耦合系統(tǒng)（厭氧系統(tǒng)和好氧系統(tǒng)）并對該新型系統(tǒng)的整體性能進行了評價。
厭氧系統(tǒng)中電化學(xué)強化碳納米管中空纖維膜增強出水水質(zhì)及緩解膜污染機理圖(1.帶負電的污染物質(zhì),2.凝膠團，污泥絮體或大分子污染物質(zhì),3.水)
電化學(xué)強化的厭氧膜生物反應(yīng)器中（運行參數(shù)如圖3b所示）[4]碳納米管中空纖維膜上施加負電（-1.2V作為陰極，電化學(xué)排斥作用在膜的周圍形成一層電化學(xué)屏障，可排斥帶負電的污染物質(zhì)使其遠離資料外表，對膜污染的緩解起到顯著的效果（圖2整個的運行過程中，電化學(xué)的強化使得出水中COD去除率始終高于95%圖3b發(fā)生在電化學(xué)強化膜材料上的跨膜壓差增長速率緩慢，恢復(fù)水平高（圖3a與此同時，該反應(yīng)器在臨時的電化學(xué)影響下也實現(xiàn)了甲烷產(chǎn)率的提高（圖3c,d此基礎(chǔ)上喬森教授課題組建立了好氧膜生物反應(yīng)器（HRT為4h,進水COD為500mg/LNH4+-N為25mg/L[5],碳納米管中空纖維膜上施加正電（+1.0V考察直接電氧化作用對膜污染的緩解作用，實驗結(jié)果標(biāo)明，直接電氧化作用可直接氧化去除粘附在膜上的污染物質(zhì)，實現(xiàn)了從源頭上控制膜污染。然而，電化學(xué)的直接排斥和氧化作用在進水濃度高，水力停留時間短的條件下所起到對膜污染的緩解作用不再顯著， 上海純水設(shè)備因此，喬森教授課題組進一步擬采用膜材料在電化學(xué)強化作用下原位的發(fā)生羥基自由基（OH方式來無選擇性的氧化去除污染物質(zhì)，使污染的膜資料迅速恢復(fù)初始過濾性能(圖4a而多孔碳經(jīng)氫氣流中煅燒之后形成的sp3-C結(jié)構(gòu)具有明顯的缺陷，電化學(xué)強化和氧氣的作用下，為H2O2發(fā)生提供了大量的活性位點，Fe2+存在下，可原位的發(fā)生OH來無選擇性快速氧化去除膜材料上的污染物質(zhì)，緩解膜污染，增強出水水質(zhì)（圖4b[6]因此，選擇以碳納米管為基本支撐骨架，混合多孔碳采用濕法紡絲技術(shù)經(jīng)煅燒，浸泡等方法勝利制備多孔碳-碳納米管中空纖維膜，該新型多孔碳-碳納米管中空纖維膜資料一方面可原位產(chǎn)生OH另一方面保存了碳納米管中空纖維膜的高通量特性，為后續(xù)結(jié)合廢水生物處置技術(shù)奠定了良好的基礎(chǔ)。a厭氧膜生物反應(yīng)器R1,R2和R3跨膜壓差變化，bCOD出水和上清液中的變化情況，cCH4和(dCO2ml/gVSS?d膜生物反應(yīng)器中以24h為基本單位的積累量。R1,以傳統(tǒng)的PVDF中空纖維膜作為基本分離單元；R2,以碳納米管中空纖維膜為基本分離單元；R3,以電化學(xué)強化的碳納米管中空纖維膜為基本分離單元).
圖4.a不同條件下記錄的DMPO自旋捕獲ESR光譜。由DMPO-OH加合物產(chǎn)生的峰標(biāo)記為（*b電芬頓輔助PC-CNT中空纖維膜原位產(chǎn)生?OH機理圖。
上述研究效果分別發(fā)表在重要的學(xué)術(shù)期刊EnvironmentScienc&Technolog532019,1014-1021WaterResearch1512019,54-63和AppliCatalysiB-Environment2552019上。同時相關(guān)研究效果也申請了兩項專利（國家發(fā)明專利“一種以電化學(xué)強化碳納米管中空纖維膜為分離單元的膜生物反應(yīng)器”申請?zhí)枺?span>201811393341.4國家發(fā)明專利“一種電化學(xué)強化下發(fā)生羥基自由基的多孔碳-碳納米管中空纖維膜的制備方法”申請?zhí)枺?span>201910426068.9
該項研究工作得到國家自然科學(xué)基金（No.21677026中央高�；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金（大連理工大學(xué)人才引進專項資金No.DUT17LA B15高校學(xué)科人才引進計劃
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